Храм был построен в начале XIX века по просьбе и на средства жителей нового города Симферополя. Христианское население Симферополя крайне нуждалось в просторном храме, так как маленькая Константино-Еленинская церковь не могла уже вместить всех прихожан.
Современный архитектурный облик собора соединяет элементы разных стилей: классические формы органически сочетаются с формами древнерусского зодчества. Высокие окна украшены белокаменными наличниками. Верхнюю часть здания украшает ступенчатый карниз и закомары, в которых устроены круглые ниши. Венчает здание световой барабан с куполом «луковичной» формы.
При входе в собор устроена паперть – крыльцо. Каменная лестница ведёт к входу, над которым вытянулась к небу стройная колокольня. Главный вход обрамлён тонкими полуколоннами, радуют глаз яркие мозаичные изображения Иисуса Христа, святых Петра и Павла, в честь которых назван храм.
Внутреннее убранство храма великолепно. В храме два придела: в честь святого Иоанна Кронштадтского и святого Серафима Саровского. С 2003 года Петропавловскому собору придан статус кафедрального.